无机阴离子对光催化降解的促进作用研究 不同浓度的无机阴离子对光催化降解有着促进或者抑制的作用,因此研究共存离子影响光催化降解磺胺嘧啶是十分必要的。 本实验选取了实际水体中广泛存在的几种离子(Cl-、SO42-、NO3-)进行研究,研究共存离子种类以及浓度对光催化降解抗生素的影响,实验结果如图3-11所示。 通过在模拟太阳光(AM1.5)照射下光催化降解磺胺嘧啶溶液来评估所制备的催化剂的光催化性能。 如图3-7(a)所示,在黑暗条件下,加入BWO,mBWOx(x=1、2、3)对磺胺嘧啶进行吸附,30min后四种材料对目标污染物几乎没有吸附效果,吸附率均在1%左右。 为了研究光催化材料的降解效率和磺胺嘧啶的光稳定性,进行了磺胺嘧啶自降解实验。 没有投加光催化剂光照90min的情况下,观察到磺胺嘧啶降解了5.36%,磺胺嘧啶的浓度没有发生明显的变化,说明磺胺嘧啶在可见光下具有一定的稳定性。 在投加块状光催化剂BWO并光照90min后磺胺嘧啶降解了63.20%,降解速率为0.0112min-1。 可以看出BWO明显提高了磺胺嘧啶光催化降解效率,光催化效率的提高得益于BWO较正的价带位置,价带位置越正,光催化剂的氧化能力越强。 在合成BWO的条件下加入50mgCTAB成功合成了具有超薄结构的mBWO-1,从3-7(a)中可以看出在相同的降解条件下mBWO-1的降解效率较BWO有了一定的提升,降解效率为71.16%,降解速率为0.0134min-1。 在合成具有超薄结构的Bi2WO6的条件下,本研究调整了Bi/W的投加比例(2.5:1、3.0:1),发现适当提升Bi/W比均能提高磺胺嘧啶的降解效率,当Bi/W为2.5:1时即mBWO-2的降解效率提升最大,降解效率为80.75%,降解速率为0.0179min-1是BWO的1.59倍。 此外,本实验设置了三组不同的催化剂投加量(25mg、50mg、75mg)来分析mBWO-2材料对降解磺胺嘧啶的影响。 光催化降解实验在磺胺嘧啶浓度为20mg·L-1,溶液pH=9的条件下进行。 结果如图3-7所示,当mBWO-2投加量为25mg,在90min光照下磺胺嘧啶的去除率为55.01%,降解速率为0.0090min-1。 当mBWO-2催化剂的用量从25mg逐渐增加到75mg时,材料对磺胺嘧啶的降解效率呈现出先增加后降低的趋势,当mBWO-2催化剂投加量为50mg(0.50g·L-1)时,磺胺嘧啶达到最高降解效率约80.75%。 因此0.50g·L-1是最佳催化剂用量。 当mBWO-2投加量较少时,在相同条件下由于反应溶液中缺少活性中心,导致光的利用率变低,产生的光生电子和空穴变少,磺胺嘧啶不能被完全降解。 当mBWO-2投加量过多时,反应溶液中虽然有更多的活性位点,但过多的催化剂会增大反应溶液的浊度,导致透光率变低甚至能屏蔽光,从而限制光催化降解反应[109-111]。 因此,为了最大程度地利用活性组分和光能,0.5g·L-1的mBWO-2为实验体系的最佳投加量。 本实验以mBWO-2为研究对象,在抗生素初始浓度为20mg·L-1、催化剂投加量为0.5g·L-1的条件下,通过1mol·L-1HCl和1mol·L-1NaOH调节磺胺嘧啶溶液的初始pH值分别为3、5、7、9和11来研究磺胺嘧啶溶液初始pH值对光催化效率的影响。 值得注意的是,在光照30min时不同浓度下磺胺嘧啶的降解效率为75.95%(5mg·L-1)>55.55%(10mg·L-1)>54.86%(20mg·L-1),在后60min的光照时间里初始浓度为5mg·L-1溶液降解效率只提升了6.88%,10mg·L-1、20mg·L-1溶液降解效率分别提升25.6%和25.89%。 合理推测在磺胺嘧啶降解的过程中产生了难降解的中间产物覆盖了光催化剂的表面活性位点,抑制了磺胺嘧啶的降解。 综上,结果表明,加入的CTAB可作为长链分子可以插入到[Bi-O-Bi]层之间,从而减少了堆积并诱导Bi2WO6形成超薄二维结构,超薄结构能通过减少光生载流子的迁移路径,来提高光生载流子的分离效率。 经过条件优化实验,我们发现可以通过调节Bi/W的摩尔比达到最优异的光降解效率且不同催化剂投加量、溶液的初始pH值、磺胺嘧啶初始浓度以及不同种类及浓度的无机阴离子均对磺胺嘧啶的降解有一定影响。
无机阴离子对光催化降解的促进作用研究 不同浓度的无机阴离子对光催化降解有着促进或
菲菲的信笺
2024-03-12 01:17:07
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